本网讯  近日，我校材料科学与工程学院（动力储能电池及材料江西省重点实验室）李栋副教授在固态电池领域取得重要进展，成果在国际顶级学术刊物Advanced Materials (影响因子：27.4)以 “Self-Regulating the Local Conjugation of Tertiary Aniline toward Highly Stable Polymer Li Metal Batteries”为题发表论文。我校2021级硕士研究生崔洁为第一作者，李栋副教授为第一通讯作者，河南大学李昊副教授与中国科学院物理研究所李玉涛为共同通讯作者。

随着电动汽车、储能和消费电子的发展，高能量密度的固态电池因其热稳定性和安全性能备受关注，但固态电解质差的离子导电性以及其与电极的高界面阻抗等问题限制了应用。准固态聚合物电解质（QSPEs）通过引入聚合物骨架、有机溶剂和锂盐，在提升安全性的同时改善界面润湿性，并具备与现有工艺兼容的优势，展现出规模化潜力。然而，QSPEs仍面临离子传导受限、室温电导率低以及高压下界面不稳定等问题。

图1 在不同SOC（荷电状态）下，a) Li||PNDA||NMC和 b) Li||LE||NMC电池的操作EIS图及DRT变换；c) Li||PNDA||NMC和 d) Li||LE||NMC电池的充放电曲线及相应的质量m/z 2（H2）、16（CH4）、18（H2O）、26（C2H2）、30（C2H6，HCHO）、32（O2）、44（CH3CHO，CO2）和46（CH3CH2OH）。

图2 a) 通过模压制造的三维任意形状PNDA的照片；b) Li||PNDA||NMC软包电池的照片，该电池在被折叠和穿刺后仍能为LED灯供电；c) Li||PNDA||LFP软包电池在25°C下，在2.5-4.0 V电压范围内的循环性能；电池容量为0.11 Ah（锂负极厚度：50 µm）。

针对上述问题，该工作通过原位聚合制备了一种局部共轭的多功能聚合物电解质PNDA，实验和理论研究表明，PNDA中的局部共轭叔苯胺有助于提高离子导电性，改善锂离子的溶剂化环境。另外，狭窄的分子轨道能量间隙使PNDA能够优先与电极反应，形成薄而坚固的CEI和SEI，有效抑制与溶剂物质的副反应，增强界面稳定性。Li||PNDA||Li对称电池在超过3450小时内显示出稳定的锂沉积/剥离性能，而LFP||PNDA||Li电池在1C下超过1400个循环并保持86.9%的容量。具有增强电负性的共轭叔苯胺的PNDA能够捕捉和清除HF和H2O，从根源上抑制LiNi₀.₈Mn₀.₁Co₀.₁O₂正极结构从层状向岩盐相转变的不可逆降解，减缓过渡金属溶解。在高温、高电压及高NMC载量、有限锂源等严苛条件下，PNDA依然展现出优异的界面稳定性和适用性。此项工作提供了利用局部共轭效应改善准固态电解质综合性能的改性策略，为促进高性能固态锂金属电池的发展，提供了新的见解。

（文、图/材料科学与工程学院）